Publikacje

Oznaczanie różnic stężenia radioizotopów w przyrostach rocznych drzew.
Próba wyjaśnienia mechanizmów migracji nuklidów w tkankach roślinnych.

Paweł Łukasz Urban 35-125 Rzeszów ul. Solarza 22 m 13 plurban@friko5.onet.pl	Paweł Mazur 41-300 Dąbrowa Górnicza ul. Augustynika 13a m 26 chemik@friko2.onet.pl
Rzeszów - Dąbrowa Górnicza, luty 1999

Wywiad z autorami publikacji emitowany w programie I PR 14-04-99 o 20:20 :
format RealAudio 5,42MB , format MP3 1,09MB

1. Wstęp

Dokładne zbadanie kontaminacji środowiska przyrodniczego przez sztuczne radionuklidy było przedmiotem wielu projektów prowadzonych przez ostatnie lata. Wpłynęło na to znaczne rozprzestrzenienie radioizotopów i przesłanki o ich ujemnym wpływie na funkcjonowanie organizmów a także ekosystemów. Wydarzeniem, które przyczyniło się do poszerzenia zakresu badań w radioekologii był niewątpliwie wypadek w elektrowni jądrowej Pripiat w kwietniu 1986 r. Od tego czasu w pomiarach uwzględniono wiele aspektów skażenia promieniotwórczego zarówno w odniesieniu do świata ożywionego jak i materii nieożywionej. Czynnikiem ułatwiającym prowadzenie takich badań stał się rozwój spektrometrii gamma.

Prowadzone dotychczas prace dotyczyły zróżnicowania kontaminacji osobników gatunków należących do królestw Plantae, Animalia i Fungi. Nie uwzględniały one jednak zmian skażenia w warstwach tkanek badanych organizmów. Znamienne dla roślin wyższych dwuliściennych jest, że odkładają one roczne warstwy celulozy, powodując zdrewnienie tkanki. Fakt ten przyczynia się do trwałej depozycji substancji w drewnie. Analiza składu widocznych warstw przyrostów może przynieść informacje o zmieniających się w przeszłości warunkach środowiskowych i występujących w przyrodzie substancjach.

Dotychczas prowadzone pomiary w południowej Białorusi wskazują na podnoszenie się poziomu stężenia cezu-137 w przyrostach rocznych sosny oraz brzozy - kilka lat po wypadku czarnobylskim (A. Jouve i in. 1998). Wyniki te nie mogą być odnoszone do innych terenów, jako że skażenie gleby na wymienionych terenach dochodzi do 10⁶ Bq/kg. Inne badania prowadzone w Białorusi i na Ukrainie (MAEA 1996) wskazują na zależność gatunkową kumulacji ¹³⁷Cs. Przyjęto, że skażenia drewna są proporcjonalne do skażeń gruntu. Badania prowadzone w Szwecji i we Włoszech wskazują na znaczny wzrost stężenia cezu w roślinach w latach 1992-93 i 1994 (Z. Pietrzak-Flis 1996). Z drugiej strony w tej samej pracy wskazuje się na duży udział radiocezu z aerozoli osiadających na korowinie drzew w całkowitym skażeniu tych roślin.

W niniejszym opracowaniu przedstawiamy metodę gamma-spektrometryczną użytą do pomiaru stężeń radionuklidów w wydzielonych przyrostach rocznych drzew dwóch gatunków (sosna zwyczajna Pinus silvestris L., brzoza brodawkowata Betula pendula Roth.). W pomiarach uwzględniono dwa radionuklidy: cez-137 - ważny z punktu widzenia radioekologii oraz potas-40 - istotny dla głębszego poznania fizjologii badanych drzew. Zwrócono także uwagę na występowanie cezu-134, którego normalnie nie obserwuje się już w przyrodzie ze względu na krótki czas półrozpadu. Przeprowadzone pomiary pozwolą na zbadanie charakteru zmian stężenia cezu-137 w drzewach na terenie Polski. Innym ważnym aspektem prac jest ustalenie prawdziwych przyczyn kumulacji cezu-137 w roślinach. Pozwoli na to obserwacja zależności stężenia ¹³⁷Cs i potasu, jako że dopuszcza się istnienie korelacji przenikania cezu i potasu z roztworu glebowego do roślin (L. A. Piercow 1976).

2. Pobranie próbek środowiskowych

W celu przeprowadzenia analizy zmian ilościowych wybranych radionuklidów w środowisku, zebrano próbki dwóch gatunków drzew: sosna zwyczajna Pinus silvestris L. i brzoza brodawkowata Betula pendula Roth. Jako teren do zbierania próbek środowiskowych wyznaczono województwo opolskie. Wcześniejsze prace dotyczące przestrzennego zróżnicowania skażenia gleb uwidaczniają, że właśnie na terenie Opolszczyzny występuje największe skażenie cezem-137; powyżej 60 kBq/m² (R. Strzelecki 1994). Ponieważ badania miały uwidocznić zmiany koncentracji tego nuklidu a zatem wskazać na charakter jego migracji w przyrodzie, słuszne wydało się wybranie tego obszaru, jako że obserwacja wyraźnych zmian wydała się tu najbardziej prawdopodobna.

Rys.1 Mapa skażenia Polski cezem-137 (R. Strzelecki i in. 1994).
Mapa skażenia w dużym formacie (1196x1116pix 54KB).

Mapa okolic Niemodlina
Rys.2 Mapa użytkowa okolic Niemodlina (PPWK, O12).

Ponieważ nie było możliwe zebranie próbek in situ, autorzy posłużyli się materiałem dostępnym w okolicznych tartakach pochodzącym ze znanych miejsc wycinki drzewostanu. Fragment pnia sosny zwyczajnej otrzymano w tartaku w Ścinawie Nyskiej. Pochodził on z wycinki w nadleśnictwie Niemodlin, dokonywanej w okolicach Ciepielowic (50^o 42' N, 17^o 43' E), na północnym-wschodzie od Niemodlina. Zwrócono uwagę na wysokość z której pochodził ten wycinek pnia (do około 2m nad powierzchnią gruntu). Druga próbka była wycinkiem pnia brzozy brodawkowatej. Została udostępniona autorom przez tartak w Niemodlinie. Pochodził on z wycinki prowadzonej również w nadleśnictwie Niemodlin - w północnej części Borów Niemodlińskich (rys.2).

Obszar poboru obu próbek leży na wysokości 150-200 m n.p.m. Budowa geologiczna terenu opiera się głównie o gliny zwałowe moreny dennej. Występują tam gleby bielicowe. Opady atmosferyczne półrocza chłodnego sięgają 250 mm, a ciepłego 500 mm. Bory otaczają grunty orne Opolszczyzny. Skażenie gleby ¹³⁷Cs na badanym terenie wynosi 30-45 kBq/m² (rys.1).

Dostępny materiał drzewny zweryfikowano pod kątem warunków badań i wybrano taki, w którym warstwy przyrostów i walec osiowy ustawione były symetrycznie względem środka gontu. Po próbki udano się 4. sierpnia 1998 r. Materiał ten pochodził zaś z wycinki prowadzonej w lipcu. Na podstawie liczby przyrostów oszacowano wiek drzew, z których pochodziło drewno. Wyniósł on 29 lat w przypadku sosny i 34 lata w przypadku brzozy. Średnica pni wybranych drzew wyniosła odpowiednio 17 i 24 cm.

3. Preparacja próbek

W przekroju pnia sosny zwyczajnej i brzozy brodawkowatej uwidaczniają się radialne warstwy rozmieszczone symetrycznie względem środka. Wewnątrz walcowatego pnia znajduje się rdzeń miękiszowy, który pokrywa się z osią pnia (rys.3). Od jego zewnętrznej strony narastają zmodyfikowane, martwe komórki tkanki drzewnej, powiększając grubość pnia. Przewodzenie w pionie następuje dzięki cewkom (sosna) lub naczyniom (brzoza). W drewnie występują przewody żywiczne ustawione pionowo, równolegle do osi pnia. Po zewnętrznej stronie ostatniego (najświeższego) przyrostu drewna znajdują się tkanki twórcze; kambium i łyko. Przez wszystkie te warstwy przechodzą ustawione promieniście promienie rdzeniowe odpowiedzialne za przewodzenie wody, składników mineralnych i asymilantów w poprzek pnia. Za warstwą łyka znajduje się wytworzona cienka strefa miękiszu kory, a dalej fellogen odpowiedzialny za wytworzenie korka tworzącego korowinę. Korek pokryty jest skórką, która stanowi zewnętrzną warstwę ochronną pnia drzewa. Sosna i brzoza to gatunki twardzielowe. Po kilku latach w centralnej części pnia tworzy się twardziel. Cewki i naczynia są uszczelniane. Transport zachodzi jednak w części zewnętrznej pnia tzw. bieli, która składa się z kilkunastu ostatnich przyrostów.

Najważniejszą część przygotowania do pomiarów stanowiło oddzielenie warstw przyrostów. Separacja poszczególnych przyrostów byłaby dość uciążliwa a wyniki obarczone byłyby i tak sporym błędem związanym z niedokładnością tej czynności. Dokonywano zatem separacji warstw składających się z grupy trzech przyrostów. Oddzielnie izolowano warstwę korową. Procedura ta przebiegała jednak nieco inaczej w przypadku obu gatunków. Korowina sosny jest ściśle związana z merystemami a także martwą tkanką drzewną. Skuteczne oddzielenie tych warstw nie było możliwe. Z odcinka pnia ściągnięto warstwę korową wraz z fragmentem tkanki drzewnej odpowiadającej ostatniemu, niepełnemu przyrostowi (a także cienkimi warstwami tkanki merystematycznej). Wyizolowano także (razem) przyrost drugi i trzeci - z dwóch poprzednich lat (1996-97). Zabieg ten miał na celu wyjaśnienie udziału powierzchniowego skażenia korowiny w aktywności (najmłodszej) warstwy. Otrzymano siedem próbek: PB (korowina) i warstwy drewna od P1 (najmłodsza) do P6 (najstarsza).

W przypadku brzozy, oddzielenie stosunkowo grubej warstwy tkanki okrywającej nie wiązało się z trudnościami. Tutaj problematyczne było z kolei oddzielenie samych warstw przyrostów. Również dokonano podziału na sześć warstw, po trzy przyrosty. Ze względu na niewielką grubość przyrostów, a także niewyraźną granicę pomiędzy sąsiednimi przyrostami, konieczne stało się zastosowanie dokładniejszej techniki separacji przyrostów. Posłużono się narzędziami do obróbki drewna (duto, pilnik, piła) a także nożami o różnej grubości ostrza. W ten sposób otrzymano próbki brzozy: BB (korowina) oraz warstwy drewna od B1 (najmłodsza) do B6 (najstarsza).

Rys.3 Przekrój pnia sosny.

Dalsza obróbka wiązała się ze zmniejszeniem objętości próbek, a jednocześnie zwiększeniem koncentracji składników nieorganicznych. W tym celu przeprowadzono spopielenie w temperaturze 400 ^oC przez 6h. Jeżeli po takim zabiegu w parowniczce pozostawał węgiel, kontynuowano spalanie przez kolejną godzinę. Po spopieleniu próbki miały postać brązowego proszku. Odnotowano masę próbek zarówno przed jak i po spaleniu. Podczas obróbki wyników posługiwano się jednak masą świeżych próbek.

Otrzymany popiół przeniesiono do polietylenowego pojemnika (FI ok 5 cm) i zalano acetonem, tak by utworzył spójną warstwę na dnie naczynia. Spreparowane próbki suszono w temp. 100 ^oC i dopiero w tak uzyskanej postaci wykorzystano je w pomiarach.

4. Metodyka pomiaru gamma-spektrometrycznego

W pomiarze wykorzystano spektrometr promieniowania gamma oparty na podzespołach elektronicznych firmy Silena. W pomiarach szczególnie ważne było tłumienie promieniowania tła, co wykazały już wstępne testy aktywności próbek drewna. Posłużono się domkiem detekcyjnym wyposażonym w szereg osłon obniżających wpływ promieniowania z zewnętrznych źródeł. Zasadniczą część osłony stanowi sześcian (o grubości 10 cm), zbudowany z cegieł ołowianych. Wewnątrz osłona wyłożona jest blachą kadmową o grubości 2 mm. Dalej znajduje się 2 cm warstwa miedzi elektrolitycznej. Bloki miedzi dopasowano tak by przylegały do siebie. Dzięki temu wydatnie zmniejszono migrację radonu-222 do wnętrza domku. Na pokrywie domku dodatkowo umieszczono blok stearyny, co ma na celu wyhamowanie neutronów z promieniowania kosmicznego, następnie tłumionych przez kadm. W dolnej części osłony znajduje się butla z ciekłym azotem, w której zanurzony jest kriostat detektora. Przepływ gazowego N₂ dodatkowo obniża temperaturę wewnątrz osłony zmniejszając konwekcję gazów. Detektor umieszczony w dolnej części domku, obłożony jest gumową izolacją co dodatkowo zapobiega migracji radonu do wnętrza domku.

W spektrometrze zastosowano detektor półprzewodnikowy germanowy typu HPGe Silena o wydajności ok 10 % i zdolności rozdzielczej 1,9 keV dla energii 1173 keV. Detektor zasilany jest z zasilacza wysokiego napięcia (MOD. 7716). Z detektora sygnał jest przekazywany do przedwzmacniacza, a w dalszym ciągu do wzmacniacza (MOD. 7611). Wzmocniony i odwrócony sygnał przechodzi na wejście konwertera anologowo-cyfrowego (MOD. 7411). Poprzez całkowanie powierzchni otrzymanego piku analizator generuje liczbę odpowiadającą energii zarejestrowanego kwantu gamma, która przekazywana jest do analizatora wielokanałowego (4096 kanałów). W praktyce stosuje się tu komputer PC 386 zaopatrzony w oprogramowanie przypisujące zarejestrowany sygnał do odpowiedniego kanału. Dane przekazywane są za pośrednictwem karty GPIB (IEE 488). Dalsza obróbka danych (kalibracja) umożliwia analizę widma.

Rys.4 Schemat blokowy detektora gamma-spektrometrycznego.

Należy zwrócić uwagę, że określenie aktywności ¹³⁷Cs sprowadza się do zmierzenia aktywności gamma baru ^137mBa. Cez-137 emituje cząstki beta-minus, rozpadając się na ^137mBa. Okres półrozpadu tego nuklidu wynosi 2,552 min. Rozpada się on ze skończonym prawdopodobieństwem (89,98 %) na ¹³⁷Ba z wydzieleniem kwantu gamma o energii 661,65 keV - rejestrowanym przez urządzenie. Potas ⁴⁰K ulega przemianie beta, spektrometr wykrywa kwanty gamma emitowane przez ⁴⁰Ar w stanie wzbudzonym (1460,8 keV). Prawdopodobieństwo rozpadu nuklidu ⁴⁰K wynosi 10,67 %.

W celu oznaczenia dokładnych wartości stężeń radionuklidów wyrażonych w bekerelach na kilogram, wykonano kalibrację spektrometru znanymi aktywnościami. W tym celu posłużono się wzorcem IAEA-152 (IAEA AQCS Catalogue 1999), zawierającym znane stężenia wykrywanych izotopów. Ma on postać mleka w proszku, o gęstości zbliżonej do gęstości otrzymanych próbek. Oznaczenie aktywności wzorca było wykonane 31.08.1998 r. W tym celu policzono aktualną aktywność próbki posługując się wzorem:

gdzie: A_w2 - aktualna aktywność próbki, A_w1 - aktywność oznaczona, T_1/2 - czas półrozpadu izotopu, t - czas pomiędzy oznaczeniem a pomiarami.

Do kalibracji użyto takiej masy wzorca, by w pojemniku pomiarowym tworzył warstwę o geometrii zbliżonej do geometrii próbek. Aktywność wzorca obliczono mnożąc jego masę przez stężenie znamionowe danego nuklidu.

Aktywność każdej z próbek liczono na podstawie aktywności wzorca, z wzoru:

gdzie: A_p - aktywność próbki, s_p - powierzchnia pod krzywą Gaussa dopasowaną do piku nuklidu w widmie próbki, t_p - czas pomiaru próbki, s_w - powierzchnia pod krzywą Gaussa dla piku danego nuklidu w widmie wzorca, t_w - czas pomiaru wzorca.

Kalibrację, integrację, dopasowania funkcji Gaussa i całkowanie powierzchni pików wykonano w programie PIMP.

Błąd pomiaru, wynikający z niedokładności rejestracji zliczeń w widmie próbki i wzorca policzono ze wzoru:

przy czym składnik odpowiadający względnemu błędowi pomiaru masy (dm/m) został zaniedbany ze względu na nieznaczne wartości.

Po zmierzeniu aktywności potasu-40 w próbkach możliwe staje się obliczenie wartości całkowitego stężenia potasu w drewnie. Wykorzystano tu wzór:

gdzie: m_K - masa całkowita potasu, n_K - masa molowa potasu promieniotwórczego (40 g/mol), p - ambudancja procentowa ⁴⁰K w potasie (0,0117 %), T_1/2 - czas półrozpadu ⁴⁰K, L_A - liczba Avogadro.

5. Wyniki pomiaru stężenia cezu-137 w drewnie sosny zwyczajnej Pinus silvestris L. i brzozy brodawkowatej Betula pendula Roth.

Wykonanie pomiarów zgodnie z wyżej opisaną procedurą pozwoliło na zobrazowanie zmian stężenia cezu-137 w drewnie sosny i brzozy w woj. opolskim. Stężenie tego izotopu utrzymuje się na poziomie około 2 Bq/kg w przypadku sosny i około 0,5 Bq/kg w drewnie brzozy. Na wykresie 1 widać nieznaczny wzrost stężenia cezu-137 w warstwach drewna sosny zwyczajnej odpowiadających latom 1987 - 1997. Podobny wzrost stężenia nuklidu ¹³⁷Cs obserwujemy na wykresie 2, dla brzozy. Wzrost stężenia cezu na przestrzeni tego dziesięciolecia wynosi 1,1 i 0,3 Bq/kg, odpowiednio dla drewna sosny i brzozy.

Pomiar stężenia ¹³⁷Cs w korowinie wskazuje na jego znaczne wartości. W korowinie sosny zwyczajnej wynosi ono 8,3 Bq/kg, a w korowinie brzozy brodawkowatej aż 37,8 Bq/kg. Jest zatem odpowiednio 4 i 75 razy większe niż stężenie cezu-137 w drewnie. Występuje zatem duża rozbieżność gatunkowa w kumulacji tego nuklidu w warstwie korowej badanych drzew.

Wyk.1 Rejestracja zmian stężenia ¹³⁷Cs w próbkach kolejnych warstw przyrostów rocznych drewna i w korowinie Pinus silvestris L.

Wyk.2 Rejestracja zmian stężenia ¹³⁷Cs w próbkach kolejnych warstw przyrostów rocznych drewna i w korowinie Betula pendula Roth.

6. Wyniki pomiaru stężenia potasu-40 w drewnie sosny zwyczajnej Pinus silvestris L. i brzozy brodawkowatej Betula pendula Roth.

Potas jest pierwiastkiem mającym duże znaczenie w procesach biologicznych, a także decydującym o jakości produktów przemysłu wykorzystującego materiał roślinny. Jego reakcje i mechanizmy rozprzestrzeniania się w przyrodzie są już częściowo poznane.

Na podstawie analizy widma stwierdzono duże podobieństwo w kumulacji izotopu potasu ⁴⁰K w przyrostach badanych drzew. Ponieważ również w widmie promieniowania tła obserwujemy pik dla kwantów gamma pochodzących od ⁴⁰K (wyk.9), przy ustalaniu aktywności próbki odjęto względny przyrost czasowy zliczeń dla tła. W dalszym etapie wykorzystano znany skład izotopowy naturalnego potasu do ustalenia zawartości wszystkich izotopów potasu w drewnie (przy założeniu braku selektywności izotopowej rośliny).

Wyraźne minimum stężenia ⁴⁰K obserwujemy w przyrostach odpowiadającym latom 1987-89 w drewnie obu gatunków (poniżej 5 Bq/kg). Później następuje wzrost stężenia tego izotopu do warstwy 1993-95. W okresie tym, jak i później (w latach 1996-98) wynosi ono 11 Bq/kg w przypadku sosny i około 6 Bq/kg w przypadku brzozy (wyk.3, 4). W obydwu gatunkach maksimum stężenia ⁴⁰K występuje w warstwie korowej (ponad 20 Bq/kg). Jest zatem 2-4 razy większe niż stężenie tego izotopu w drewnie.

Szacowania masy całkowitej potasu wskazują na wahania jego stężenia w granicach 140-783 ppm w sośnie i 60-650 ppm w drewnie brzozy.

Wyk.3 Rejestracja zmian stężenia ⁴⁰K w próbkach kolejnych warstw przyrostów rocznych drewna i w korowinie Pinus silvestris L.

Wyk.4 Rejestracja zmian stężenia ⁴⁰K w próbkach kolejnych warstw przyrostów rocznych drewna i w korowinie Betula pendula Roth.

7. Wyniki pomiaru stężenia Cs-134 w korowinie brzozy brodawkowatej Betula pendula Roth.

W widmie dla próbki korowiny brzozy (wyk.6) zaobserwowano również piki odpowiadające energiom kwantów gamma emitowanych przez cez-134 (głównie 604,7 i 795,8 keV). Nuklid ten ma krótki czas połowicznego zaniku (2,062 lat). Rozpatrując zatem ¹³⁴Cs pochodzący z wypadku czarnobylskiego, można stwierdzić, że w przyrodzie jest go już niewiele. Potwierdzają to pomiary gamma-spektrometryczne na różnych gatunkach roślinnych. Zmierzone stężenie cezu-134 w korowinie brzozy wynosi 36,8 (0,2 Bq/kg).

Obecność ¹³⁴Cs staje się pomocna przy ustaleniu pochodzenia ¹³⁷Cs w tkankach rośliny. Z pomiarów gamma-spektrometrycznych powietrza w okresie po awarii wynika, że stosunek masy ¹³⁴Cs do ¹³⁷Cs w opadzie radioaktywnym wyniósł 0,555 (J. W. Mietelski 1995). Obliczenie stosunku stężeń tych nuklidów dla kory brzozy wymagało redukcji zakłócenia odczytu przez pik aktynu-228. Przyjmuje on tu wartość 0,63 +/-0,08, co odpowiada proporcji określonej dla opadu czarnobylskiego.

Wyk.5 Widmo dla warstwy korowej pnia Pinus silvestris L. (t_p=149880 s, m_p=41,6 g).

Wyk.6 Widmo dla warstwy korowej pnia Betula pendula Roth. (t_p=162240 s, m_p=165,8 g).

Wyk.7 Widmo dla przyrostów 1996-97 Pinus silvestris L. (t_p= 133200 s, m_p=75,6 g).

Wyk.8 Widmo dla przyrostów 1996-98 Betula pendula Roth. (t_p= 164520 s, m_p=219,9 g).

Wyk.9 Widmo dla promieniowania tła w domku spektrometru (t_p= 360000 s).

8. Dyskusja wyników

Wyniki badań pokazują zmiany stężenia radionuklidu ¹³⁷Cs w tkankach wybranych osobników sosny zwyczajnej i brzozy brodawkowatej zebranych w woj. opolskim. Celem pracy nie było bowiem zbadanie średniej zawartości radiocezu w osobnikach rosnących na rozleglejszym obszarze. Otrzymane dane wskazują jednak, że kumulacja tego izotopu w drewnie jest niewielka. Dane dla sosny wykazują niewielką tendencję wzrostową stężenia ¹³⁷Cs w kolejnych przyrostach rocznych. Największe stężenia obserwuje się w korowinie. Wyniki pomiarów aktywności prowadzonych na obu gatunkach wykazują zbieżność. Taka obserwacja uwidacznia dwa możliwe rodzaje kumulacji cezu-137 w drewnie drzew. W niewielkim stopniu ¹³⁷Cs przenika z roztworu glebowego do bieli drewna, powodując wzrost jego stężenia. Nie jest on jednak tak znaczny jak pokazują badania prowadzone na innych terenach. Podczas interpretacji wyników należy zwrócić uwagę na możliwość występowania tzw. "gorących plam" - tj. dużych rozmiarów cząstek zawierających ¹³⁷Cs. Obecność tego typu obiektów w korowinie może umniejszać reprezentatywność badań dla obszaru woj. opolskiego.

Badania stężenia ¹³⁷Cs w sośnie w pobliżu zony czarnobylskiej wskazują na największy wzrost w przyrostach odpowiadających latom 1990-91 (A. Jouve i in. 1998). Jest on kilkunastokrotny i dochodzi do 100000 Bq/kg. Stężenie cezu w zewnętrznych warstwach brzozy dochodzi tam do 4000 Bq/kg. Tak duże aktywności względne należy porównać z wysokim stopniem skażenia powierzchniowego gleby, sięgającym 10⁶ Bq/kg. Wyniki pomiarów wykonanych we Włoszech i Szwecji, na terenach o znacznie niższym skażeniu, wskazują że przechodzenie radiocezu do drzew przez system korzeniowy jest dominujące po kilku latach po awarii (Z. Pietrzak-Flis 1996), co wiąże się z kilkuletnim procesem mineralizacji ściółki. Badania te nie uwzględniały jednak zróżnicowania kontaminacji cezem w przyrostach lecz całkowitą aktywność drewna mierzoną okresowo. Inne badania prowadzone w lasach Białorusi i Ukrainy wskazały na stosunek skażenia drewna do skażenia gruntu (MAEA 1996). Wyniósł on 0,0025 (Bq/kg)/(Bq/m²). Obecnie przeprowadzone pomiary wskazują na stosunek tych wartości równy około 0,00005 (sosna). W przypadku brzozy wyniósł on zaledwie 0,00001. Świadczy to o dużej przenikalności cezu na terenach o wysokim skażeniu i silnej zależności propagacji tego nuklidu od stężenia w glebie. Otrzymane wyniki w związku ze skażeniem Opolszczyzny uwidaczniają inny charakter zmian zawartości radiocezu w drewnie. Prawdopodobnie wynika to z różnic geologicznych, klimatycznych oraz innych wartości skażenia na obszarach uwzględnionych w dotychczasowych badaniach.

Duży udział w skażeniu pnia cezem-137 miało osiadanie aerozoli na powierzchni korowiny. Wysokie stężenie tego nuklidu jest uwarunkowane przez kumulację w korze pierwotnej i oddzielenie od warstw tkanki drzewnej przez perydermę. Stąd bierze się tak duża różnica stężenia cezu w korze i drewnie. Prace badawcze prowadzone na innych terenach również wskazują na dużą koncentrację cezu w warstwie korowiny, która była zawsze bardziej skażona niż pień (Z. Pietrzak-Flis 1996).

W korowinie brzozy brodawkowatej wykryto ¹³⁴Cs, co stało się podstawą do ustalenia pochodzenia radionuklidów cezu w tej warstwie. Po przeliczeniu zawartości tych izotopów na dzień 1. maja 1986 r., otrzymano stosunek ¹³⁴Cs do ¹³⁷Cs równy 0,63 +/-0,08. Świadczy to o tym, że wykryty radiocez ¹³⁷Cs pochodzi wyłącznie z awarii czarnobylskiej. Nie ma znaczącego udziału wcześniejszych skażeń tym izotopem (np. próbnych detonacji nuklearnych). Nie uwidacznia się też biologiczna selektywność izotopowa dla radionuklidów cezu.

Podczas pomiaru zmian stężenia potasu w warstwach drewna uwidocznił się wzrost koncentracji tego nuklidu zarówno w przypadku sosny zwyczajnej jak i brzozy brodawkowatej. Największe stężenie potasu wystąpiło w korowinie. Takie zachowanie potasu wskazuje na niespecyficzną kumulację tego nuklidu (podobną w przypadku dwóch badanych gatunków). Obecność potasu w zewnętrznej warstwie pnia można tłumaczyć dużym zapotrzebowaniem żywych tkanek merystematycznych na ten mikroelement. Jest on m.in. potrzebny do aktywowania enzymów potrzebnych przy tworzeniu wiązań peptydowych (J. Zurzycki i in. 1977). Merystemy jako żywe tkanki roślinne zawierają duże ilości wody, co umożliwia gromadzenie potasu w formie kationów K⁺. Bliskość korowiny stwarza warunki do odkładania potasu w tej martwej warstwie.

Zbieżne wahania stężenia potasu w drewnie to efekt zmiennego zapotrzebowania rośliny na ten nuklid. Potas był odkładany w martwej tkance drzewnej. Procesy wypłukiwania jego kationów nie odegrały znaczącej roli, jako że jest ciągle obecny w drewnie w dość dużym stężeniu. Na wahania ilościowe potasu wpływ też mogły mieć zmiany jego stężenia w roztworze glebowym. Zależność taka jest już jednak mniej prawdopodobna, jako że organizmy roślinne mają zdolność selektywnego pobierania potrzebnych mikroelementów. W glebie występuje zaś stałe stężenie równowagowe kationów K⁺, natychmiast wyrównywane po zakłóceniu tego stanu (J. Zurzycki i in. 1977). Wyeliminować też można zmienne zapotrzebowanie wynikające ze wzrostu roślin, gdyż obserwacja zmian dotyczy obydwu drzew (w różnym wieku i różnych gatunków). Wpływ mogły tu mieć zewnętrzne fluktuacje fizykochemiczne (np. klimatyczne) na badanym terenie, które spowodowały zmiany zapotrzebowania na potas. Rozważania te należy uzupełnić stwierdzeniem, że zbadana zależność zmian całkowitego stężenia potasu (wszystkich izotopów) wynika z założenia stałego składu izotopowego potasu występującego w przyrodzie.

Na uwagę zasługują również doniesienia o możliwym związku transportu potasu i cezu (L. A. Piercow 1976). Trzeba jednak zaznaczyć, że oprócz ¹³⁷Cs w ekosystemie leśnym występują inne, niepromieniotwórcze izotopy tego pierwiastka. ¹³⁷Cs transportowany z gleby stanowi zatem niewielką część cezu migrującego tą drogą. Możliwe jest jednak, że ¹³⁷Cs inkorporowany w postaci pyłów i zdeponowany w korowinie spowodował zwiększenie potencjału osmotycznego potasu przenikającego przez korzenie do płynów ustrojowych rośliny.

9. Podsumowanie

Przeprowadzone badania wskazały na wzrost stężenia cezu-137 w warstwach przyrostów rocznych drzew (sosna zwyczajna Pinus silvestris L. brzoza brodawkowata Betula pendula Roth.) w woj. opolskim. Największe skażenie zaobserwowano w korowinie obu gatunków. W korze brzozy występuje także jeszcze niewielka ilość poczarnobylskiego ¹³⁴Cs. Takie rozmieszczenie tych nuklidów w tkankach rośliny wskazało na duży udział osiadania aerozoli w całkowitym skażeniu pnia. Kumulacja potasu jest niespecyficzna dla badanych gatunków. Zależy od okresowego zapotrzebowania rośliny na kationy potasu, wynikającego z zewnętrznych warunków fizykochemicznych. Największe stężenie potasu występuje w zewnętrznej warstwie korowej-podkorowej. Związek zwiększonej absorpcji potasu w obecności zakumulowanego cezu poczarnobylskiego jest możliwy.

10. Zestawienie wyników pomiarów

Tab.1 Wyniki pomiaru ¹³⁷Cs w próbkach Pinus silvestris L.

Próbka	Wiek	m [g]	A [Bq]	A/m [Bq/kg]	+/-dA/m
P6	1981-83	97,5	0,18	1,84	0,10
P5	1984-86	111,0	0,22	1,97	0,11
P4	1987-89	101,2	0,17	1,70	0,12
P3	1990-92	101,4	0,19	1,91	0,12
P2	1993-95	101,4	0,25	2,44	0,13
P1	1996-97	75,6	0,21	2,76	0,18
PB	Kor. + 1998	41,6	0,34	8,27	0,40

Tab.2 Wyniki pomiaru ¹³⁷Cs w próbkach Betula pendula Roth.

Próbka Wiek m [g] A [Bq] A/m [Bq/kg] +/-dA/m

B6 1981-83 138,8 0,09 0,62 0,09

B5 1984-86 130,9 0,06 0,48 0,07

B4 1987-89 132,9 0,03 0,26 0,19

B3 1990-92 155,9 0,08 0,53 0,07

B2 1993-95 144,3 0,06 0,42 0,07

B1 1996-98 219,9 0,12 0,54 0,05

BB Korowina 165,8 6,26 37,8 0,89

Tab.3 Wyniki pomiaru ⁴⁰K w próbkach Pinus silvestris L.

Próbka Wiek m [g] A [Bq] A/m [Bq/kg] +/-dA/m

P6 1981-83 97,5 0,66 6,81 1,00

P5 1984-86 111,0 0,61 5,47 0,82

P4 1987-89 101,2 0,43 4,25 0,66

P3 1990-92 101,4 0,69 6,80 1,04

P2 1993-95 101,4 1,13 11,20 1,65

P1 1996-97 75,6 0,85 11,20 1,71

PB kor. + 1998 41,6 0,99 23,70 3,56

Tab.4 Wyniki pomiaru ⁴⁰K w próbkach Betula pendula Roth.

Próbka Wiek m [g] A [Bq] A/m [Bq/kg] +/-dA/m

B6 1981-83 138,8 1,09 7,82 1,19

B5 1984-86 130,9 0,83 6,37 0,96

B4 1987-89 132,9 0,24 1,84 0,30

B3 1990-92 155,9 0,74 4,73 0,71

B2 1993-95 144,3 0,72 4,98 0,75

B1 1996-98 219,9 1,51 6,86 1,01

BB Korowina 165,8 3,27 19,70 2,85

Tab.5 Masa całkowita potasu [mikro-g, ppm] w 1 g drewna Pinus silvestris L.

Probka Wiek M^K [mikro-g] +/-dm^K

P6 1981-83 225 33

P5 1984-86 180 27

P4 1987-89 140 22

P3 1990-92 224 34

P2 1993-95 369 55

P1 1996-97 370 56

PB kor. + 1998 783 118

Tab.6 Masa całkowita potasu [mikro-g, ppm] w 1 g drewna Betula pendula Roth.

Próbka Wiek M^K [mikro-g] +/-dm^K

B6 1981-83 258 39

B5 1984-86 210 32

B4 1987-89 61 10

B3 1990-92 156 23

B2 1993-95 164 25

B1 1996-98 226 33

BB Korowina 650 94

11. Bibliografia

IAEA-152 Milk Powder for Radionuclides. IAEA AQCS Catalogue for Reference Materials and Intercomparision Exercises 1998/1999. Str. 8.
Jouve A., Greben'kov A., Tormos J., Zanon R.: Forest Decontamination and Generating Economic Value from Wood: a Case Study on the Belarus Forest. Proceedings of International Symposium on Remediation and Restoration of Radioactive-contaminated Sites in Europe. Antwerp 11-15. Oct. 1993. Str. 11.
Kmieciński J., Gurba J., Kozak-Zychman W., Gąsiorowski A.: Katastrofa Czarnobyla. UMCS. Lublin 1998.
Krebs Ch. J.: Ekologia. Eksperymentalna analiza rozmieszczenia i liczebności. PWN. Warszawa 1997.
MAEA 1996, "One decade after Chernobyl: Environmental impact and prospects for the future (working material)." Raport IAEA/J1-CN-63. Wiedeń 1996. Str. 1.
"Mapa krajoznawcza. Górny Śląsk, Wielkopolska południowo-wschodnia". PPWK. Warszawa-Wrocław.
Mietelski J. W.: Skażenia promieniotwórcze grzybów. Postępy Techniki Jądrowej. Vol. 38 (1995) Z. 3. Str. 15.
Negin C., Worku G., Rhinelander P.: RadDecay 4.01. (cyfrowa baza danych o nuklidach).
Odum E. P.: Podstawy ekologii. PWRiL. Warszawa 1982.
Piercow L. A.: Sztuczne źródła promieniowania jonizującego. OIoEJ. Warszawa 1976. Str. 103.
Pietrzak-Flis Z.: Obieg cezu promieniotwórczego w środowisku leśnym. Materiały z konferencji "Czarnobyl - 10 lat później: skutki zdrowotne, skażenia środowiska i żywności". Zakopane 14-18. 10. 1996. Str. 161.
Skrzypczak E.: Wstęp do fizyki jądra atomowego i cząstek elementarnych. PWN. Warszawa 1995.
Strzelecki R., Wołkowicz S., Lewandowski P.: Koncentracje cezu w Polsce. Państwowy Instytut Geologiczny. Przegląd geologiczny. Vol. 42, Nr 1, 1994.
Szafer W., Zarzycki K.: Szata roślinna Polski. PWN. Warszawa 1972.
"Wood ash: The unregulated radwaste." Science News. V. 140. August 10, 1991.
Zurzycki J., Michniewicz M.: Fizjologia roślin. PWRiL. Warszawa 1977. Str. 35, 391.

Podziękowania

Autorzy projektu pragną podziękować Panu Dr Jerzemu Wojciechowi Mietelskiemu z Instytutu Fizyki Jądrowej w Krakowie, za udostępnienie sprzętu gamma-spektrometrycznego i nieocenioną pomoc w prowadzeniu pomiarów. Dziękujemy także Pani Mgr M. Jasińskiej, Panom Mgr Inż. K. Kozakowi i Mgr P. Gacy, pracownikom Laboratorium Badań Skażeń Radioaktywnych Środowiska za uprzejmość i wiele cennych rad.

Wyrazy uznania i wdzięczności należą się także Panu Ryszardowi Rakowskiemu, dyrektorowi Krajowego Funduszu na rzecz Dzieci oraz prezydium tej organizacji za wsparcie organizacyjne i finansowe projektu.

Wiele cennych uwag wnieśli wymienieni poniżej pracownicy naukowi, którym autorzy również dziękują za okazaną pomoc:

Prof. Andrzej Czerwiński, Pracownia Radiochemii W.Ch. UW
Mgr Michał Grdeń, Pracownia Radiochemii W.Ch. UW
Pani Ewa Rajska, Instytut Ekologii PAN
Dr Taida Tarabuła, Zakład Ekologii Roślin, Instytut Ekologii PAN
Pan Marcin Zych, Ogród Botaniczny UW
Mr. Tom Davidson, Former Government Scientist

Materiał badawczy uzyskaliśmy m.in. dzięki uprzejmości pracowników Spółki Handlowo-Produkcyjnej "Gemini", sp. z o. o. w Ścinawie Nyskiej.

Praca wpłynęła na Chemfan: 15-04-99

Probka	Wiek	M^K [mikro-g]	+/-dm^K
P6	1981-83	225	33
P5	1984-86	180	27
P4	1987-89	140	22
P3	1990-92	224	34
P2	1993-95	369	55
P1	1996-97	370	56
PB	kor. + 1998	783	118